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論文題目「多相交流アークを用いたメタンの熱分解による水素とナノ炭素材料の合成」

井原歩夢

1. 緒言
現代社会において，エネルギー問題は深刻な懸念事項であり，持続可能なエネルギー供給の確保は大きな課題となっている．そこで，水素はエネルギー問題の解決策の一つとして注目されている．水素は燃焼時に二酸化炭素を排出しない燃料であり，その点から環境への負荷を軽減することができる．
現在，水素の製造プロセスとして，天然ガスを用いた水蒸気改質によるグレー水素が広く使われている．この手法では他の水素製造法と比較した際，製造コストを低くすることができるが，反応時に二酸化炭素を排出する．また，二酸化炭素を排出しない手法として水の電気分解法が挙げられるが，コストが高く，大量生産には不向きである．
そこで本研究では，熱プラズマによる炭化水素の熱分解法に着目した．熱プラズマは高温・高化学活性を有し，高速かつ大量の水素製造が可能となる．また，酸化雰囲気とする必要がないため，プロセス由来の二酸化炭素を排出せずに水素の製造を行うことができる．さらに，カーボンブラックなどの炭素材料と水素を同時に合成することができるといった利点がある．これまで，直流アーク，三相交流アーク，ロングDCアークなど様々なプラズマを用いたメタン分解プロセスがいくつか報告されている．
本研究室ではロングDCアークを用いてメタンを高温のアークに直接導入することによって，汎用的なカーボンブラックではなく高付加価値のナノグラフェンの合成に成功している．しかし，水素製造効率が低いという課題があり，実用化には水素製造効率の向上が必要不可欠である． 本研究では，先述の熱プラズマ源と比較して最もエネルギー効率に優れる多相交流アークを用いたメタンの熱分解による水素製造を行い，水素生成効率の向上を目的として実験を行った．

2. 実験装置および実験方法
実験条件はプラズマガスとしてAr(80 L/min)，原料ガスとしてCH4 (1.5, 5.0, 7.5, 10, 12.5, 15 L/min)，電流83 A，圧力80 kPaとした．また，電極傾斜角度を5, 45度で実験を行い，電極傾斜角度が水素製造効率に与える影響を確認した．気体はガスクロマトグラフィーを用いて分析し,メタン分解率Decomposition rate [-]，水素転換率Conversion rate [-]，水素製造効率を算出した．

3. 実験結果
電極傾斜角度45度の場合，電極傾斜角度5度に比べて高いメタン分解率に達した．これはアーク変動に伴う，アーク面積の増加に起因する．アークの存在確率分布において，電極傾斜角度45度の場合，アークは電極の外側にまで広がり，アーク面積が大きくなることが示された．アーク面積の拡大によりメタンの処理可能領域が広がったため，メタン分解率は上昇したと考えられる．また，電極傾斜角度5度ではメタン分解率が低かったことに伴い，水素転換率も低い値を示したと考えられる．
CH4流量が5 L/minの場合の固体生成物のSEM画像とTEM画像より，いずれの電極傾斜角度でも粒状の凝集体およびシート状の構造体が確認された．ラマン分光法によって得られたスペクトル線図において，すべての条件において炭素材料に特有のDバンド，Gバンド，D’バンド，2Dバンドが確認された．Gバンドはグラファイト構造が存在するときに生じ，2Dバンドはグラファイトやグラフェンなどの結晶性の高い炭素材料に顕著に現れる．SEM画像，TEM画像と2Dバンドから，ナノグラフェンの生成が確認された．これは，いずれの条件においてもメタンが高温のアークに導入されたことより，十分に熱分解されていることが一つの要因であると考えられる．ナノグラフェンは高付加価値な炭素材料の一種であることから，水素と高付加価値ナノ炭素材料の同時合成に成功したといえる．
電極傾斜角度5度の場合最大の水素製造効率は36 L-H2/kWh，電極傾斜角度45度の場合の最大の水素製造効率は29 L-H2/kWhであった．よって電極傾斜角度5度の条件では高い水素製造効率となった．これについてプラズマの安定性が原因として考えられる．電極傾斜角度45度の場合，電極傾斜角度5度に比べてアークは上方向に伸長し，大きく変動する様子が確認された．電極傾斜角度45度ではアークの不安定性によりメタン供給量を増加させることが困難であった．そのため，メタン流量に限界があり，5度の条件と比較して水素製造効率が低くなったと考えられる．また，水素製造効率は単調増加する傾向にある．これは今後のプラズマの不安定性解消による更なるメタン流量の増加によって水素製造効率は上昇することを示唆している．

4. 結言
多相交流アークによりメタンを熱分解し生成物の評価を行った．実験の結果から，電極傾斜角度45度の場合，高いメタン分解率を得ることができた．電極傾斜角度5度の場合，高い水素製造効率を得ることができた．さらに，得られた固体生成物は有用な炭素材料であるナノグラフェンであった．これらの知見をもとに多相交流アークを用いたメタン処理プロセス構築への応用が期待される．

プラズマ・核融合学会
九州・沖縄・山口支部第27回支部大会
講演奨励賞
(2024年4月）

「熱プラズマによるCH4分解由来の水素製造」
   
　The 36th International Symposium on Chemical Engineeringのセレモニーにおけるスピーチ		 化学工学部門修士中間発表
優秀発表賞
(2025年3月)
多相交流アークを用いたメタンの熱分解による水素とナノ炭素材料のコプロダクション


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